Predictive and inverse modeling of a radionuclide diffusion experiment in crystalline rock at ONKALO (Finland)

Soler, J. M.*; Keklinen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; ha, J.*; Havlov, V.*; Trpkoov, D.*; et al.

Nuclear Technology, 209(11), p.1765 - 1784, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00295450.2023.2209234

The REPRO-TDE test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes. The test was the subject of a modelling exercise by the SKB GWFTS Task Force. Eleven teams participated in the exercise, using different model concepts and approaches. Predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients. After the experimental results were made available, the teams were able to revise their models to reproduce the observations. General conclusions from these back-analysis calculations include the need for reduced effective diffusion coefficients for Cl-36 compared to those applicable to HTO (anion exclusion), the need to implement weaker sorption for Na-22, compared to results from laboratory batch-sorption experiments, and the observation of large differences between the theoretical initial concentrations for the strongly-sorbing Ba-133 and Cs-134 and the first measured values a few hours after tracer injection. Different teams applied different concepts, concerning mainly the implementation of isotropic vs. anisotropic diffusion, or the possible existence of Borehole Disturbed Zones around the different boreholes. The role of microstructure was also addressed in two of the models.

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*

JAEA-Review 2022-067, 98 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-067.pdf:3.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、日英国際共同研究により再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤を開発し、使用済み吸着剤の発生量の削減を目指すものである。令和3年度は、初年度の知見を踏まえて材料作製法の改良を行うとともに、種々の金属塩を添加剤として加え、収率や吸着性能への影響について検討を行った。得られた材料をSEM等で観察することで構造解析を行い、得られた構造解析結果と吸着性能結果とを併せて理論解析を行った。その結果、材料によっては添加剤を加えることで、吸着性能が向上する知見が得られた。また材料の再利用化条件を検討することで、再利用可能であることを見出した。これらの研究は、研究代表者の下で各研究項目間ならびにCLADS等との連携を密にして進めた。また、研究実施計画を推進するための打合せや会議等を開催した。

革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 信州大学*

JAEA-Review 2021-051, 81 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-051.pdf:4.03MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「革新的水質浄化剤の開発による環境問題低減化技術の開拓」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、日英国際共同研究により再利用可能なストロンチウムイオン用吸着剤を開発し、使用済み吸着剤の発生量の削減を目指すものである。本研究の基本的な戦略は、信州大学チーム(信州大)で作製した吸着剤を分子科学研究所チーム(分子研)と英国チームで構造解析し、その結果を信州大で得られた吸着性能と合わせて東北大学チーム(東北大)がデータ科学的に理論解析し、吸着性能の改善に向けた作製指針を導き出す。その結果を信州大にフィードバックすることで、新たな吸着剤の作製につなげていくというものである。また、吸着剤由来の廃棄物処理法についても英国チームで検討することで、吸着剤の製造から廃棄までの一貫した研究が可能である。令和2年度の成果についてであるが、信州大は予備研究で見出された材料作製法を様々な条件で検討し、得られた材料の粒径分布や機械的強度などの物性への影響を調べた。また、塩化ストロンチウム単一溶液や人工海水に塩化ストロンチウムを溶解させた模擬汚染水中のストロンチウムイオンの吸着実験を行い、ICP装置により濃度を測定して分配係数を計算し、イオン選択性を評価した。得られた材料を分子研と英国チームに送り構造解析を依頼すると共に、吸着機能結果を東北大に送りデータ解析を依頼した。

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2020.1826639

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

Characteristics of TPDN/SiO-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.61

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

Characteristics of radiocesium contamination of dry riverbeds due to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident assessed by airborne radiation monitoring

浅見 和弘*; 太田垣 貴啓*; 石田 睦司; 眞田 幸尚

Landscape and Ecological Engineering, 14(1), p.3 - 15, 2018/01

https://doi.org/10.1007/s11355-017-0332-z

The Great East Japan Earthquake that occurred on March 11, 2011 generated a series of massive tsunami waves that caused severe damage to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, following which a large amount of radioactive materials was discharged from the power plant into the environment. Given the recently developed technologies for unmanned helicopters and their potential application in airborne radiation monitoring, we developed a radiation monitoring system for aerial use. We then used unmanned helicopters to measure the radiation level in areas with soil contaminated by radioactive cesium emitted from the nuclear power plant to evaluate the ambient dose-rate distribution around the site. We found that in dry riverbeds near the nuclear power plant, the dose rate was higher than that in landside areas. In addition, we carried out soil sampling in dry riverbeds. The results did not contradict the results measured by unmanned helicopter. As a result, a possible scenario is that river sediment and adjacent soil containing radioactive materials were carried from the upstream to the downstream due to an event such as a rise in water caused by a typhoon, etc., and remained in the riverbed after the water drained away. The vertical profile of radioactive materials in the soil and the measurement results for river sediment at river mouth areas corroborated the scenario.

Release behavior of Cs and its chemical form during late phase of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

日高 昭秀; 横山 裕也

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.29 - 42, 2017/09

福島第一原子力発電所事故後期に東海村で測定された空気中のCsの性状が3月30日にガス状から粒子状に変わったことに関し、BC制御材を用いたPhebus FPT3実験やWSPEEDIコードによるソースターム逆算の結果を参照して、CsOHがBC起源のHBOと反応して生成するCsBOが再蒸発したことが原因であること、また、CsBOは環境中に放出後、逆反応を起こし、HBOが水に溶けたことがBの測定を難しくしているとの仮説を提案した。本仮説に基づく計算は、3月20日以降の炉心冷却注水量の最適化に伴う温度上昇時の環境中への放出量増大と合わせ、放出挙動を的確に再現できたが、推論の実証が重要である。今後は、様々な測定データを詳細に分析し、Bの存在を確認することが重要と考える。

Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent

Awual, M. R.; 宮崎 有史; 田口 富嗣; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Chemical Engineering Journal, 291, p.128 - 137, 2016/05

https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.01.109

A novel macrocyclic ligand of di-o-benzo-p-xylyl-28-crown-8-ether (DOBPX28C8) was prepared and successfully anchored onto the mesoporous silica for the fabrication of mesoporous hybrid adsorbent (MHA) using direct immobilization approach and serving as an efficient adsorbent for Cs removal. The high amount of K (7.69 mM) was slightly affected the Cs adsorption because the hydration radius of K is close to the Cs than that of the other cation of Na. Also the Cs adsorption efficiency was more higher even in the presence of 1,025 fold K and 1,739 fold Na, respectively. The functional group of DOBPX28C8 ligand embedded onto the mesoporous silica exhibited more conformational freedom, and the benzene ring in para position was consolidated for pai-electron orientation with expanding the ring size of DOBPX28C8 for easy capturing with high selectivity and adsorption ability towards the Cs.

Schiff based ligand containing nano-composite adsorbent for optical copper(II) ions removal from aqueous solutions

Awual, M. R.; Eldesoky, G. E.*; 矢板 毅; Naushad, M.*; 塩飽 秀啓; Alothman, Z. A.*; 鈴木 伸一

Chemical Engineering Journal, 279, p.639 - 647, 2015/11

https://doi.org/10.1016/j.cej.2015.05.049

A novel Schiff base ligand based nano-composite adsorbent (NCA) was prepared for the detection and removal of copper (Cu(II)) ions in wastewater samples. Upon the addition of Cu(II) ions to NCA at optimum conditions, the clear color was visible to the naked-eye in the detection system. This NCA exhibited an obvious color change from yellowish to dark green in the presence of Cu(II) ions in aqueous solution. The NCA could detect the Cu(II) ions over other foreign ions with high sensitivity and selectivity. For adsorption behaviour, influences several factors such as solution pH, contact time, concentration for Cu(II) ion adsorption was investigated by batch experiment in detail. The results showed that neutral solution pH was suitable to get optimum Cu(II) ions adsorption.

Comparative study of Sr adsorbents for radioactive contaminated water on severe accident

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.2099 - 2104, 2015/09

The radioactive contaminated water has accumulated at Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station after the severe damage by the events accompanying the earthquake and tsunami. The concentration of Ca in the accumulated water is higher than that of Sr. Because of their chemical similarity, the secondary radioactive waste from Sr decontamination process will contains Ca more than Sr. Therefore, the volume of the secondary waste will increase more unnecessarily. Three kinds of Sr adsorbents; SW-KAZLS, the Hydrous titanic acid and SrTreat, were characterized and assessed from the viewpoint of Sr decontamination for radioactive contaminated water. The amount of Sr in SW-KAZLS showed the highest Sr selectivity. Since the Hydrous titanic acid was the hardest adsorbent of three, it is applied well to adsorption tower. The amount of Sr in SrTreat was favorable, and it could be applied to decontamination for the radioactive contaminated water of low Sr concentration.